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Ali spielte zusammen mit John Coltrane und nahm mit dem Saxofonisten unter anderem die Alben "Meditations" (1965) und "Interstellar Space" (1967) auf. Nach dem Tod Coltranes im Jahr 1967 trat Ali bei Konzerten in Europa auf, ehe er nach New York zurückkehrte.

Dort führte er bis 1979 den Jazzclub Ali’s Alley und gründete das Plattenlabel Survival Records. Bis kurz vor seinem Tod musizierte er auf der Bühne wie für CD-Aufnahmen. Neben Coltrane spielte Ali unter anderen mit Don Cherry, Albert Ayler, Archie Shepp, Sonny Rollins und Alice Coltrane, der Ehefrau des verstorbenen Jazz-Pioniers, zusammen.